摘要：

四溴双酚A(TBBPA)因优秀的阻燃性能被广泛应用于电子产品中,并且制作电子产品必须使用重金属器件.在电子垃圾的堆积过程中,其中的四溴双酚A(TBBPA)和重金属元素会通过各种途径进入生态环境,因为其毒性作用对生态系统及人类健康造成威胁.TBBPA处理的技术有物理法,化学法,生物法,以及目前广泛研究的高级氧化法,但存在处理周期漫长,会产生二次污染,低效处理等缺点.环境中的重金属去除的方法有物理吸附法,化学沉淀法以及生物法,但这些方法成本较高,处理时间久,难以回收.因此,研发一种稳定,高效,易回收,可重复使用性高的处理电子垃圾中的污染物的技术迫在眉睫.本文选取了电子垃圾中的污染物——TBBPA以及重金属污染物进行去除.利用了石墨烯和水热合成法制备氧化石墨烯(rGO)马达以及还原氧化石墨烯复合纳米二氧化锰纳米马达rGO/MnO2纳米马达,并进行表征.探究了TBBPA废水的p H值,马达长度,马达数量,H2O2浓度,TBBPA的初始浓度,甲醇的猝灭效应对去除效率的影响,并对比rGO马达和rGO/MnO2马达对TBBPA废水去除效率,以及rGO马达载体的重复复合使用性,并对降解产物和降解机制进行分析.在对重金属废水的去除中研究p H值对低浓度和高浓度重金属废水去除率的影响,以及Pb2+不同初始浓度对rGO/MnO2马达去除Pb2+的影响,rGO/MnO2马达对Pb2+的去除曲线,rGO马达和rGO/MnO2马达去除Pb和Cd的性能比较.主要得到了以下结论:(1)实验室水热合成制备的rGO,rGO/MnO2为结构致密的黑色水凝胶纳米材料,水热合成过程中石墨烯纳米片进行了严重的折叠和弯曲,形成三维多孔的水凝胶,并且可以观察到MnO2原位生长至石墨烯片层,一方面抑制石墨烯片层的堆积,另一方面增加马达的催化性能.水凝胶多孔结构增加了马达的吸附性能和纳米MnO2的分散性,rGO/MnO2马达在会催化H2O2分解产生氧气泡,马达在氧气泡的推动下呈无序运动.(2)rGO/MnO2马达去除TBBPA实验:rGO/MnO2马达对TBBPA的去除效果比rGO马达更好,可以在进行吸附作用的同时进行氧化降解反应.反应温度为25℃,p H为3.0时,马达长度为4mm,马达数量为4,甲醇-水的体积为20:80的条件下TBBPA的降解效果最好.TBBPA初始浓度在350mg/L时去除率下降.酸性环境和低TBBPA浓度可以促进TBBPA的降解.rGO马达载体可重复复合MnO2.此外,在多次使用后,rGO/MnO2马达可以很容易地操作和分离.TBBPA通过分子内断裂,脱溴,羟基化等以上三种途径发生氧化降解.(3)rGO/MnO2马达去除重金属实验:在p H为3.0-8.0时,去除Cu,Pb,Cd,Ni四种重金属,中性和碱性环境对重金属去除更为有利,去除效率呈现Cu>Pb>Cd>Ni,在去除Cr(VI)时,rGO/MnO2马达没有取得良好的去除效果,实验证明rGO/MnO2马达产生的强氧化基团会抑制Cr(VI)的去除;Pb2+的初始浓度与去除率呈负相关,在10min内rGO/MnO2马达可以降解100mg/L初始浓度的Pb2+溶液90%以上,rGO/MnO2马达对Pb和Cd的去除效果比rGO马达更好.rGO/MnO2马达会催化H2O2在马达表面生成羟基自由基等活性基团,羟基(OH·)自由基等活性基团加速了与重金属离子的络合作用,然后发生氧化还原反应和共沉淀反应,最终去除重金属.综上所述,本文所制备的rGO/MnO2马达可以对模拟废水中的TBBPA和重金属进行有效的降解和去除,对卤代污染物及重金属的去除有广泛的应用前景.

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