摘要：

酚类衍生物的加氢产物环己醇类衍生物是非常重要的有机合成中间体,被广泛应用于医药,香料,化妆品和新型材料等领域.由于苯环自身的稳定性以及苯环与羟基之间的共轭效应使得酚类衍生物的加氢反应需要高温,高压,有机溶剂和高负载量的贵金属催化剂等条件,这不利于酚类衍生物工业规模加氢制备环己醇类衍生物.本文分别合成了碳包覆的SBA-15(C-SBA-15)和钛掺杂的SBA-15(Ti-SBA-15),将它们负载高分散的钌纳米粒子后应用于温和条件下酚类衍生物的水相加氢.通过复合材料的表征以及催化剂的性能评价得到了以下结论:(1)制备的碳包覆SBA-15负载钌纳米粒子催化剂Ru/C-SBA-15-x(x代表制备时葡萄糖和SBA-15的质量比),其中Ru/C-SBA-15-1具有有序介孔结构,并且钌纳米粒子在催化剂表面呈现出高度分散状态;使用Ru/C-SBA-15-1作为催化剂的对乙酰氨基酚水相加氢反应能实现100%的转化率和高达99%的对乙酰氨基环己醇收率.反应条件温和且明显优于文献报道.催化剂重复使用3次仍可以实现91%的转化率和90%的对乙酰氨基环己醇收率,转化率和收率的降低可能和催化剂表面钌纳米粒子的脱落有关.(2)制备的Ti-SBA-15负载钌纳米粒子催化剂Ru/Ti-SBA-15-x(x代表原料中硅与钛的摩尔比)用于酚类衍生物的水相加氢表现出优异的催化性能.Ru/Ti-SBA-15-x具有有序介孔结构并且催化剂表面呈现出路易斯酸性位点的性质;其中,Ru/Ti-SBA-15-5表面的钌纳米粒子高分散度且拥有最多的路易斯酸量.Ru/Ti-SBA-15-5在对乙酰氨基酚和双酚A的加氢中具有优于现有文献报道催化剂的活性.Ru/Ti-SBA-15-5用于对乙酰氨基酚水相加氢反应中可以实现100%的转化率和高达98%的对乙酰氨基环己醇收率;Ru/Ti-SBA-15-5用于双酚A的水相加氢能实现100%的转化率和96%的氢化双酚A收率;在重复使用5次之后,转化率和收率没有明显变化.催化剂结构的有序性,高比表面积,钌纳米粒子高度分散以及表面的强路易斯酸量在反应物和产物传质及金属中心活性等方面决定了其在酚类衍生物水相加氢中的优异催化性能.

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