摘要：

水杨酸是一种低浓度、高毒性、难生物降解、能够对大气和水体造成一定危害的污染物。常规水处理工艺处理含水杨酸的废水效率低下且难以一次性达到排放标准。分子印迹法合成的分子印迹聚合物能选择性去除水杨酸,去除水杨酸后的污水再进行常规水处理能显著降低水处理成本。实验以两种方案制备分子印迹TiO_2,并对所得两种分子印迹TiO_2进行进行石墨烯负载。方案一以水杨酸为模板分子、TiO_2为功能单体、对苯二胺为交联剂、过硫酸铵为氧化剂,采用化学氧化法制备了分子印迹TiO_2(MIP-TiO_2)。实验结果表明,取模板分子与功能单体质量比为1:25,在pH=1.5的酸性条件下进行4小时聚合反应所得催化剂对水杨酸的去除效率最高。方案二以水杨酸为模板分子、TiO_2为功能单体,采用溶胶-凝胶法制备了MIP-TiO_2。实验结果表明,水杨酸与钛酸四丁酯摩尔比1:5所形成的凝胶在550℃下煅烧120min所得催化剂对水杨酸的去除效率最高。对两种方案所得催化剂进行石墨烯负载制得两种石墨烯负载MIP-TiO_2。分别取0.05g催化剂在50ml 0.01g/L的水杨酸溶液进行光催化,化学氧化法制得的MIP-TiO_2180min内去除率达82.9%,石墨烯负载会降低这种MIP-TiO_2的去除效率,180min水杨酸脱色率降为60.9%。溶胶-凝胶法制得的MIP-TiO_2180min内去除率达到88.7%,石墨烯负载能提高这种MIP-TiO_2的去除效率,180min脱色率升高到97%。在50ml 0.01g/L苯甲酸、水杨酸混合液加入0.05g催化剂进行光催化实验,化学氧化法制得的MIP-TiO_2去除水杨酸的速率常数为0.00551min~(-1),选择因子达到2.46。石墨烯负载会降低这种MIP-TiO_2的选择性,选择因子将为1.10。溶胶-凝胶法制得的MIP-TiO_2速率常数为0.00595min~(-1),选择因子达到2.66。石墨烯负载保持了这种MIP-TiO_2的选择性,负载后的选择因子为2.41。由以上数据结合对催化剂进行的XRD、BET、SEM、TEM、UV-Vis表征进行分析。可知,分子印迹法能显著改善TiO_2的吸附性能及选择性,进而提高去除率及去除的选择性。石墨烯负载改性能显著溶胶-凝胶法制得的分子印迹聚合物的光催化活性,同时不影响催化剂的选择性。

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