摘要：

肉桂醛(CAL)选择性加氢在工业中具有重要应用,其半加氢产物3-苯丙醛(HCAL)是合成抗HIV药物的重要中间体.作为一种良好的加氢催化剂,钯纳米催化剂被广泛应用在肉桂醛选择性加氢反应中.但钯催化剂比较容易中毒有时还会有流失现象.在本工作中我们首先合成了含有巯基的碳二氧化硅载体,利用巯基与钯的配位作用实现钯的负载,进一步600℃高温煅烧除去巯基配体,得到具有二维六方介孔孔道结构的钯催化剂1.钯纳米粒子的尺寸为2 nm左右.此催化剂在水相中肉桂醛加氢反应中表现出较好的选择性,稳定性和抗硫中毒性2.以水为溶剂符合绿色化学的理念.在氢气压力为1 MPa,温度为80℃时,反应2h,肉桂醛可以完全转化,3-苯丙醛的选择性可以达到80%.继续延长反应的时间,3-苯丙醛的选择性基本保持不变.在重复反应的过程中,此催化剂第6次仍可获得原有的初速率.催化剂的结构仍能很好的保持并且钯纳米粒子未见明显长大.硫脲中毒反应测试中,在CH4N2S/Pd=0.1(mol/mol)时,此催化剂仍未见明显中毒现象.相比之下商业化的Pd/C活性已经下降到50%.

展开