摘要：

在化学加工与分离过程中,盐析和精馏是从产品和水溶液中回收有机物质的常用方法。然而盐析会产生大量的含盐有机废水,而精馏需消耗大量的能量并导致部分溶剂挥发损失和污染环境。CO_2开关溶剂因其可逆,安全,环保无害的特征被广泛关注。若能将开关溶剂成功应用到有机物与水的分离过程中去,不仅可以实现简单操作,还能避免二次污染,安全,绿色,必将在工业应用上有极大的潜力。研究CO_2开关溶剂在不同温度、不同浓度下的体积性质、粘度性质、折光率和电导率,具有重要学术价值和工程应用前景。而有关CO_2开关溶剂的相关物性数据和其应用于有机物分离回收的液液相平衡数据鲜有报道。因此,本文选取了三乙胺(TEA)和N-甲基二乙醇胺(MDEA)构建两种开关溶剂体系。选取三乙胺构建亲水性可变的开关体系。实验测定了在283.15 K~303.15 K温度范围内不同配比的三乙胺+水和三乙胺+1,3-二氧五环+水在通入CO_2后密度、粘度、折光率、电导率随温度的变化,计算了表观摩尔体积和粘度B系数,讨论了体积、粘度性质变化规律,运用Jones-Dole方程探讨了溶质-溶质和溶质-溶剂相互作用以及CO_2开关溶剂的结构促进效应,并对实验数据进行了关联,计算结果与实验结果吻合较好,平均相对偏差(RAD)和标准偏差(SD)均较小。测定了亲水性开关体系([TEAH][HCO_3](三乙胺碳酸氢盐)+1,3-二氧五环+水)、([TEAH][HCO_3]+1,4-二氧六环+水)和([TEAH][HCO_3]+四氢呋喃+水)在 283.15 K、293.15 K、303.15 K三个温度下的液-液相平衡数据,并绘制了相应的三元相图。采用e-NRTL模型对三元数据进行了关联,结果表明模型得到的计算值与实验值之间的偏差很小,三个体系的均方根偏差(RMSD值)最大分别为5.18×10~(-2)、5.19×10~(-2)和1.87X 10-3,实验数据和计算结果能够很好地吻合,说明e-NRTL模型能很好地关联([TEAH][HCO_3]+1,3-二氧五环 + 水)、([TEAH][HCO_3]+1,4-二氧六环+水)和([TEAH][HCO_3]+四氢呋喃+水)三元体系。选取N-甲基二乙醇胺构建离子强度可变的开关体系,测定了三元体系([MDEAH][HCO_3](N-甲基二乙醇胺碳酸氢盐)+1,3-二氧五环+水)、([MDEAH][HCO_3]+1,4-二氧六环+水)和([MDEAH][HCO_3]+四氢呋喃+水)在283.15K、293.15K、303.15K三个温度下的液-液相平衡数据,并绘制了相应的三元相图。采用e-NRTL模型对三元数据进行了关联,结果表明模型得到的计算值与实验值之间的偏差很小,三个体系的均方根偏差(RMSD值)最大分别为5.30×10~(-2)、4.54×10~(-2)和3.46×10-3,实验数据和计算结果能够很好地吻合,说明e-NRTL模型能很好地关联([MDEAH][HCO_3]+1,3-二氧五环+水)、([MDEAH][HCO_3]+1,4-二氧六环+水)和([MDEAH][HCO_3]+四氢呋喃+水)三元体系。

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