摘要：

现代电子技术的发展,对嵌入式电容器提出了更高的要求.介电常数高,介电损耗低,加工性能良好的介电材料是制备高性能嵌入式电容器的核心.传统的铁电陶瓷/聚合物基复合材料由于填料含量过高而导致机械性能差,严重影响了其在嵌入式电容器制备方面的应用.所以,开发一种兼具优异介电性能和机械性能的聚合物基介电功能复合材料成为了工程电介质材料领域亟待解决的关键问题之一. 本论文首先采用乙二醇还原法,通过控制反应条件分别制备了一维棒状纳米Ag和三维立方体状纳米Ag,采用SEM,XRD及TEM对不同维度纳米Ag粒子进行了表征和分析.实验结果表明,制得的一维棒状纳米Ag粒径均匀,其截面为五边形,平均长度大于8μm,平均直径约270nm,长径比大于30;三维立方体状纳米Ag平均粒径约为310nm.生长动力学分析表明,一维棒状纳米Ag由正十面体Ag晶种生长得到,而立方体状纳米Ag由Ag单晶晶种生长得到. 在此基础上,采用原位聚合法将不同形貌的纳米Ag颗粒添加到聚酰胺酸(PAA)中,经热亚胺化制备出一系列质量分数不同的纳米Ag/PI复合薄膜.对Ag/PI复合薄膜的微观结构,力学性能,热性能及电性能进行了分析和表征.实验结果表明,一维棒状纳米Ag在PI基体中分散均匀,当纳米Ag质量分数为6%时,复合薄膜的拉伸模量为2.15GPa,拉伸强度为110.25MPa,断裂伸长率为17.55%;热失重分析结果表明,纳米Ag粒子的引入几乎不影响复合薄膜的热稳定性;宽频介电谱测试结果表明:一维棒状纳米Ag的加入显著提高了Ag/PI复合薄膜的介电常数.同时在频率低于105Hz时,纳米Ag棒的加入不会带来复合薄膜介电损耗的增加.在低频区,复合薄膜的交流电导率随着一维棒状纳米Ag质量分数的增加呈现微小增加的趋势;随着测试频率的增加,复合薄膜的交流电导率迅速增大.对立方体Ag/PI复合薄膜的微结构及性能分析结果表明,三维立方体状纳米Ag与PI基体的相容性良好,Ag粒子在PI中没有发生团聚现象;力学性能测试结果表明,随着纳米Ag粒子的引入,复合薄膜的力学性能稍有下降,这可能是由于立方体状纳米Ag粒子对PI基体部分有序排列的分子结构产生了一定破坏,降低了PI分子链的排列密度,从而降低了复合薄膜的拉伸强度.当三维立方体状纳米Ag质量分数低于8%时,Ag/PI复合薄膜的电击穿场强介于72.56~160.21kV/mm之间,Ag/PI复合薄膜体积电阻率介于1.39×109~5.72×109·m之间.由于界面极化响应,三维立方体状纳米Ag的引入提高了Ag/PI复合薄膜的介电常数,当频率在10~2×106Hz时,立方体状纳米Ag质量分数为8%的Ag/PI复合薄膜介电常数均大于4.当频率小于105Hz时,立方体状纳米Ag/PI复合薄膜的介电损耗均低于0.04,不随外加电场频率的变化而变化.

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