新型胍盐离子液体的合成及其在氢甲酰化反应中的应用
摘要：
鉴于合成具有特定结构的功能化 离子液体,是解决氢甲酰化反应中催化剂分离和回收的有效方法,以及胍在化学和医药学等领域的广泛应用和它的特殊结构:三个氮原子能够共轭,本文合成了一类 具有室温可凝固特性的胍盐离子液体.该类离子液体的胍基阳离子和聚醚链基团使其可以有效地稳定铑催化剂,简化反应产物和催化剂的分离过程,这增强了催化剂 的使用寿命,减少了它的流失. 在已经商业化的膦配体TPPTS的基础上,本文将聚醚胍甲烷磺酸盐离子液体PGMIL与TPPTS发生简单的离子交换反应,合成了一种新型的膦功能化聚醚 胍盐离子液体PPGIL(TPPTG).并将Rh-TPPTG和离子液体PGMIL,甲苯,正庚烷结合构建了一种新的"均相催化-液固分离"体系后,后将 其用于1-辛烯的氢甲酰化反应中,发现循环30次以上,催化剂的活性和选择性没有明显降低,且铑流失极少. 介于离子液体的价格较高,而PPGIL既是配体又是离子液体,以及对经济效益和环保问题的考量,本文将Rh-TPPTG直接和醇组合构建了一个不需额外离 子液体加入的绿色均相催化体系,并将其应用于高碳烯烃的氢甲酰化反应中.在该体系中,尽管将底物与催化剂的配比提高至2×104,活性实验中,催化剂的活 性和选择性仍都很高,TOF值均在20000以上.体系中所用的溶剂醇相较于其他有机溶剂而言,对环境的危害几乎可以忽略,而且方便处理和催化剂的回收, 再加上根本不需要额外离子液体的参加,无论从经济上还是从环保方面,都说明该体系可以适用于高碳烯烃的氢甲酰化反应.
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关键词：
学位级别：
硕士
DOI：
CNKI:CDMD:2.1015.542262
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