双亲型介孔材料负载贵金属应用于水相加氢反应
摘要：
无毒、安全、易获取的水是最理想的绿色溶剂。用水作为反应溶剂,将会大量减少有机溶剂的使用,减少对环境的污染,使得催化剂和有机产物的分离简单化,节省成本,简化工艺。然而,由于在水中的溶解度低,有机反应物难以有效接触到催化剂表面,导致水相有机反应活性普遍低。尽管许多新的方法和体系都有效地提高了水相反应速率,然而这些研究要么引入了有违绿色化学原则的额外有机添加物,要么催化剂在水相中的活性不够理想。因而,研制能在纯水介质中高效催化有机反应的固体催化剂,是一项重要而富有挑战的课题。 受胶束的启发,本文在介孔材料合成过程中采用共缩聚法引入氨基硅烷和氟硅烷,通过调控亲水基团和疏水基团的分布,合成出类似于胶束结构的双亲型亲水壳-疏水核介孔材料,负载贵金属纳米粒子后,制得固体催化剂。利用TEM、XRD、N2吸附等表征手段来判断催化剂结构,依靠IR、XPS、TG、固体核磁、元素分析等表征以确认催化剂组分,通过水相加氢反应评价催化剂性能。实验结果表明,亲水壳-疏水核介孔结构催化剂的转化率是其它同类催化剂转化率的2-4倍,活性也远高于商品化的Pd/C催化剂。并且,该型催化剂具有优良的耐水稳定性,多次循环后,依然保持良好的介孔有序结构和较稳定的转化率。反应结束后,该催化剂能保留在水中,加入有机溶剂萃取产物,通过倾倒的方式便可实现产物和催化剂分离,极大地简化了分离过程。 在进一步的工作中,我们改进了核壳结构催化剂的制备方法,避免了残留表面活性剂的问题,完善了催化剂的结构和性能。其内核用氧化硅实球材料代替,吸附贵金属后采用嫁接法引入氟硅烷进行疏水化处理,再包上介孔结构的外壳,制得新型的亲水壳-疏水核结构催化剂。相比于传统的多相催化剂,该固体催化剂在大量的有机底物加氢反应中,都表现出明显的活性优势。在对丙烯酸乙酯的循环实验中,催化剂可以稳定地循环十次以上。
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学位级别：
硕士
学位年度：
2013
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